Многофотонные процессы

Многофотонные процессы, процессы взаимодействия электромагнитного излучения с веществом, сопровождающиеся поглощением или испусканием (или тем и другим) нескольких электромагнитных квантов (фотонов) в элементарном акте.

  Основная трудность наблюдения М. п. — их чрезвычайно малая вероятность по сравнению с однофотонными процессами. В оптическом диапазоне до появления лазеров наблюдались только двухфотонные процессы при рассеянии света: резонансная флуоресценция (см. Люминесценция), релеевское рассеяние света, Мандельштама — Бриллюэна рассеяние и комбинационное рассеяние света. При резонансной флуоресценции (рис., а) атом или молекула поглощают в элементарном акте одновременно один фотон возбуждающего излучения ћw₁ и испускают один фотон ћw₂ той же самой энергии. Рассеивающий атом при этом снова оказывается на том же самом уровне энергии E₁. В элементарном акте бриллюэновского и комбинационного рассеяний в результате поглощения и испускания фотонов рассеивающая частица оказывается на уровне энергии, удовлетворяющем закону сохранения энергии для всего двухфотонного процесса в целом: увеличение энергии частицы E₂ — E₁ равно разности энергий поглощённого и испущенного фотонов ћw₁ — ћw₂ (рис., б). После появления лазеров стало возможным наблюдение процессов многофотонного возбуждения, когда в элементарном акте одновременно поглощается несколько фотонов возбуждающего излучения (рис., в). Так, при двухфотонном возбуждении атом или молекула одновременно поглощают два фотона ћw₁ и ћw₂ и оказываются в возбуждённом состоянии с энергией E₂ = E₁ + (ћw₁ + ћw₂) (см. Вынужденное рассеяние света, Нелинейная оптика).

  Представление о М. п. возникло в квантовой теории поля для описания взаимодействия излучения с веществом. Это взаимодействие описывается через элементарные однофотонные акты поглощения и испускания фотонов, причём р-приближению теории возмущений соответствует элементарный акт с одновременным участием р фотонов; р-фотонный переход можно рассматривать как переход, происходящий в р этапов через р — 1 промежуточных состояний системы: сначала поглощается (или испускается) один фотон и система из состояния E₀ переходит в состояние E₁, затем поглощается (или испускается) второй фотон и система оказывается в состоянии E₂ и т. д.; наконец, в результате р элементарных однофотонных актов система оказывается в конечном состоянии E_р.

  В случае М. п. с поглощением или вынужденным испусканием р фотонов одинаковой частоты w величина вероятности перехода пропорциональна числу фотонов этой частоты в степени р, т. е. интенсивности излучения в этой степени.

  Вероятность М. п. с участием р фотонов отличается от вероятности М. п. с участием (р — 1) фотона множителем, который в оптическом диапазоне для нерезонансных разрешенных дипольных электрических переходов (см. Квантовые переходы) (Е_св/Е_ат)², где Е_св — амплитуда напряжённости электрического поля излучения, Е_ат — средняя напряжённость внутриатомного электрического поля ( 10⁹ в/см). Для всех нелазерных источников излучения Е_св << Е_ат и с увеличением числа фотонов вероятность перехода резко уменьшается. В случае лазерных источников уже достигнуты столь большие плотности мощности излучения (10¹⁵ вт/см²), что Е_св/Е_ат 1 и вероятности М. п. с участием большого числа фотонов становятся сравнимыми с вероятностями однофотонных переходов.

  Правила отбора для М. п. отличны от правил отбора для однофотонных. В системах с центром симметрии дипольные электрические переходы с участием чётного числа фотонов разрешены только между состояниями с одинаковой чётностью, а с участием нечётного числа фотонов — между состояниями с разной чётностью. На новых правилах отбора для М. п. основано одно из наиболее принципиальных применений М. п. — многофотонная спектроскопия. Измерение спектров многофотонного поглощения позволяет оптическими методами исследовать энергетические состояния, возбуждение которых запрещено из основного состояния в однофотонных процессах.

  В отличие от однофотонных процессов, закон сохранения энергии при М. п. может быть выполнен при результирующем переходе атома из более низкого в более высокое энергетическое состояние не только с поглощением, но и с испусканием отдельных фотонов. Поэтому М. п. лежат в основе методов преобразования частоты излучения лазеров и создания новых перестраиваемых по частоте лазерных источников излучения (генераторов гармоник, генераторов комбинационных частот, параметрических генераторов света и т. п.). На основе М. п. возможно также создание перестраиваемых по частоте источников мощного оптического излучения.

  Лит.: Бонч-Бруевич А. М., Ходовой В. А., Многофотонные процессы, «Успехи физических наук», 1965, т. 85, в. 1, с. 3—67; их же, Многофотонные процессы в оптическом диапазоне, «Изв. АН БССР, сер. физико-математических наук», 1965, № 4, с. 13—32.

  В. А. Ходовой.

Схемы квантовых переходов для двухфотонных процессов; а — в случае резонансной флуоресценции; б — комбинационного рассеяния и рассеяния Мандельштама — Бриллюэна; в — двухфотонного возбуждения.